近日，西安电子科技大学先进材料与纳米科技学院周益春教授团队在国际材料领域著名学术期刊advanced functional materials上发表了题为“developing hzo-based superlattices to enhance fatigue-resistance by charge injection suppression”的研究成果。
随着人工智能、物联网和大数据等新兴信息技术的快速发展与普及，全球数据量呈现爆炸式增长，对更高容量、更高可靠性的非易失性存储器的需求日益迫切。周益春教授团队以“Developing HZO-Based Superlattices to Enhance Fatigue-Resistance by Charge Injection Suppression”(DOI:10.1002/adfm.202501470)为题，在国际材料领域著名学术期刊Advanced Functional Materials上发布了线上研究成果。材料院博士生贾世杰和副教授廖佳佳为论文共同第一作者，周益春教授、廖佳佳副教授以及湘潭大学的姜杰副教授为共同通讯作者。研究工作依托西电材料院、陕西省空天高电子轨道材料与防护技术重点实验室等平台，并得到了国家自然科学基金和国家重点研发计划等基金的支持。
传统信息存储技术在面对海量数据处理时已接近其物理极限，难以满足不断增长的数据存储需求。基于氧化铪(HfO2)的铁电存储器因其与CMOS工艺完全兼容、超强尺寸微缩和低功耗等特性，已成为未来最具市场竞争力的新型存储器之一。在过去十年中，研究人员开发了包括铁电随机存取存储器、铁电场效应晶体管和铁电隧道结等非易失性存储器件，为后摩尔时代新型存储器的产业化应用提供了新的可能。然而，HfO2基铁电存储器在数据反复写入和擦除过程中，频繁出现的薄膜疲劳失效现象已成为其大规模产业化应用的“拦路虎”。要攻克这一难题，实现高耐久性的铁电存储器，必须深入探究铁电存储器件在信息擦写过程中铁电极化翻转的物理过程。其中，厘清极化翻转过程中漏电现象的物理机制及其对击穿型疲劳失效的影响尤为重要。如何建立微观极化翻转过程与宏观电学性能失效之间的关联，并大幅提升铁电薄膜材料的抗疲劳性能，是科研人员面临的一项极具挑战性的难题。周益春教授研究团队通过设计Hf0.5Zr0.5O2-ZrO2超晶格的层状异质结构，对微观极化翻转过程中的电荷注入现象与宏观疲劳失效之间的关联机理进行了深入剖析与阐释。基于此，他们成功制备出高耐久性(＞1012次电场循环)的铁电薄膜材料，同时具备低矫顽场(2Ec≈1.7 MV/cm)和快速极化翻转速度。这一成果为解决HfO2基铁电存储器疲劳失效问题奠定了理论基础，也为相关领域研究提供了新的解决思路。
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研究团队制备并对比了如图1(a)所示的三种不同异质层状HZO基铁电薄膜结构，采用压电力显微镜对电畴翻转特性进行表征，并结合图2(a-c)所示的电滞回线结果分析表明HZO-ZrO2铁电薄膜具有优异的铁电极化特性和较低的矫顽电压(图2(d))。其在饱和电压下的耐久性可达1012次循环，相对于HZO薄膜耐久性提升了3个数量级以上。随着研究的深入，团队发现随着疲劳电场循环次数的增加，HZO-ZrO2铁电薄膜材料的漏电机制逐渐趋于陷阱辅助隧穿模型(图2(g-i))，这证明了疲劳循环过程中带电缺陷的产生是诱发漏电流和导致击穿型疲劳失效的根本原因。并且，该材料在不同疲劳循环次数下均能保持相对较低的漏电流密度(图2(f))。
图1.三种结构的Hf0.5Zr0.5O2基薄膜电容器设计示意图、GIXRD图谱、TEM和PFM测试图
图2.三种结构Hf0.5Zr0.5O2基薄膜电滞回线、耐久性、漏电流及漏电流陷阱辅助隧穿拟合图
为深入剖析HZO-ZrO2铁电薄膜材料极化翻转过程中的漏电流产生机制，并明确该机制对材料疲劳失效的影响，研究团队展开了进一步研究。结果表明，HZO-ZrO2铁电薄膜材料的极化翻转速度大幅提升(图3)，并且退极化场强度显著降低(图4)。这两大特性可以有效缩短极化翻转过程中电荷注入的持续时间，并减弱电荷注入强度，从而抑制由电荷注入诱发的击穿型疲劳失效。此外，本文提出了一种半定量方法，用以评估极化翻转过程中的电荷注入强度。研究发现，极化翻转过程中HZO-ZrO2铁电薄膜材料的电荷注入强度极低，这也造就了该材料的高耐久性能。
图3.三种结构Hf0.5Zr0.5O2基薄膜极化翻转速度及Lorenz翻转动力学拟合结果图
图4.三种结构Hf0.5Zr0.5O2基薄膜退极化场、电荷注入强度及电荷注入原理示意图
